木士春教授研究组首次实现金属碳化物中的碳提取

发布:2018-10-30 来源:新材料研究所 浏览:790 字体:
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新闻纬度和经度金属/金属碳化物(M/MC)异质结构被认为是未来取代Pt基贵金属催化剂的理想材料之一,因为它们具有高活性,导电性和电化学稳定性。然而,由于层状材料不受晶格匹配的限制,因此其合成条件是苛刻的(例如超高真空,高温和长合成期)。因此,开发一种简单,通用且有效的合成M/MC材料的方法极具挑战性。

已经广泛报道了使用氯化从碳化物中提取非碳原子以形成碳化物衍生的碳(CDC)。通常,为了实现碳化物向CDC的转化,氯与碳化物的摩尔比(χ)通常大于5.相反,如果碳原子可以从金属碳化物中提取,同时保留非碳同源金属原子,可以原位合成同源金属/金属碳化物异质结构。在早期阶段,穆士春教授的研究小组通过部分还原碳化物上的钌成功地保留了一些非碳原子(M),从而获得了一系列先进的杂原子(M)自掺杂。碳基或碳包封的碳化物电极材料(Adv.Funct.Mater.1177,27,1604904; ACS Energy Lett.1188,3,184-190; Nano Energy 2017,36,374-380)。

图1 W/WC异质结构纳米带的合成,微观结构和成分表征

图2 W/WC异质结构纳米带密度泛函理论(DFT)计算和光催化制氢性能

基于上述研究,研究小组发现,在微调碳化物的热力学参数时,如果焓进一步降低,则可以提取碳原子。他们选择碳化钨(WC)作为前体。当焓降至1.3(反应温度为1000℃,反应时间为4小时)时,通过氯气成功地提取碳化钨中的碳原子,并获得均匀的金属钨。碳化钨(W/WC)异质结构纳米带(图1)。当用于光催化制氢时,合成的W/WC异质结构表现出优异的光电催化性能,在0V的可逆氢势下光电流密度高达16 mA cm-2(图2)。密度泛函理论(DFT)计算表明,其优异的催化性能可归因于界面处的加速电子流动,从而降低了金属W面的功函数,其具有氢吸附吉布斯自由能接近于零(图2)。该研究为从碳化物中提取碳和通过碳化物氯化制备其他均质金属/金属碳化物异质结构复合物提供了新思路。研究结果已在线发表于Nanoscale Horizo​​n 2018,DOI: 10.1039/C8NH00275D。 Nanoscale Horizo​​n是纳米材料领域的新旗舰期刊,是皇家化学学会的焦点。其第一个影响因子(2017年)已达到9.391。论文的第一作者是博士。学生Zong Zongkui(现为新加坡国立大学博士后研究员)。来文作者是穆士春教授,学校是唯一完成的单位。该研究得到了国家自然科学基金(No.51672204,51372186)的支持。

关键词 金属/金属碳化物

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